Voss ha iniziato a lavorare nel Johnson Space Center nel 1984 come ingegnere supportando le missioni Shuttle STS-51-D, STS-51-F, STS-61-C e STS-51-L e nel gennaio 1986 l'investigazione sull'incidente allo Shuttle Challenger. Nel giugno 1987 è stato selezionato come candidato astronauta NASA e ha terminato nell'agosto 1988 l'addestramento come specialista di missione nelle missioni Shuttle.
Il suo primo volo spaziale avvenne nel 1991, una missione Shuttle di 6 giorni in cui Voss occupò la posizione di specialista di missione, stessa posizione che poi occupò anche nella sua missione successiva, nel 1992, la missione STS-53. Nella sua terza missione, STS-69, Voss occupò la posizione di comandante del carico utile e eseguì la sua prima attività extraveicolare con il collega Michael Gernhardt della durata di 6 ore e 46 minuti in cui si occupò di testare delle modifiche alla tuta spaziale e valutare le procedure e gli strumenti che verranno poi usati per la costruzione della Stazione Spaziale Internazionale.
Dopo il suo terzo volo, Voss si è addestrato nel Gagarin Cosmonaut Training Center a Star City, in Russia come backup degli astronauti NASA Michael Foale e Andrew Thomas rispettivamente per le missioni Mir 23/24 e Mir 24/25 nella Stazione Spaziale Russa Mir. Nel 2000 Voss è partito per la sua quarta missione, la prima tra le sue missioni che si dirige verso la Stazione Spaziale Internazionale e la terza missione Shuttle in assoluto per la costruzione stessa della Stazione. Questa missione è servita anche per far ambientare Voss e colleghi Helms e Usachyov alla loro missione di lunga durata Expedition 2 a cui erano già stati assegnati. Durante questa missione è uscito fuori dalla Stazione per un'attività extraveicolare con Jeffrey Williams per finire di installare la strela russa, sostituire un'antenna difettosa e installare i corrimano lungo l'esterno della Stazione.
Voss ha fatto parte dell'Expedition 2, partendo con la missione Shuttle STS-102 l'8 marzo 2001 e attraccando alla Stazione il giorno successivo. Nei 163 giorni di missione, ha eseguito anche un'attività extraveicolare con Susan Helms (EVA) durante gli 8 giorni della STS-102 e un'attività intraveicolare (IVA) con il collega russo Usachev aprendo il boccaporto a nadir del Modulo di Servizio Zvezda per l'installazione del cono d'attracco in preparazione per l'arrivo di Pirs, il Docking Compartment. Voss è stato anche il primo ad operare con il Space Station Robotic Manipulator System, il Canadarm2. È tornato sulla Terra con i colleghi dell'Expedition 2 a bordo dello Shuttle Discovery durante la missione STS-105.
L'Expedition 2 è stata la sua quinta e ultima missione, accumulando oltre 202 giorni nello spazio e 22 ore e 26 minuti di attività extraveicolare.
Onorificenze
Onorificenze statunitensi
Army Distinguished Service Medal
Defense Superior Service Medal
Defense Meritorious Service Medal
Meritorious Service Medal
Army Commendation Medal
NASA Distinguished Service Medal
NASA Outstanding Leadership Medal
NASA Exceptional Service Medal
NASA Space Flight Medal con quattro foglie di quercia
—1991, 1992, 1995, 2000, e 2001
National Defense Service Medal
Army Service Ribbon
Onorificenze straniere
Medaglia per i contributi alla conquista dello spazio (Russia)
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